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加快打造原始創(chuàng)新策源地，加快突破關(guān)鍵核心技術(shù)，努力搶占科技制高點，為把我國建設(shè)成為世界科技強國作出新的更大的貢獻。

——習(xí)近平總書記在致中國科學(xué)院建院70周年賀信中作出的“兩加快一努力”重要指示要求

面向世界科技前沿、面向經(jīng)濟主戰(zhàn)場、面向國家重大需求、面向人民生命健康，率先實現(xiàn)科學(xué)技術(shù)跨越發(fā)展，率先建成國家創(chuàng)新人才高地，率先建成國家高水平科技智庫，率先建設(shè)國際一流科研機構(gòu)。

——中國科學(xué)院辦院方針

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科學(xué)家揭示極性誘導(dǎo)的空間電荷分離促進光催化全分解水

2019-11-12 大連化學(xué)物理研究所半導(dǎo)體研究所

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語音播報

　　除了晶體形貌和晶面可以被用來調(diào)控光生電荷分離外，對于大多數(shù)半導(dǎo)體材料來說，表面極性特征是一個極為普遍和常見的材料本征性質(zhì)，然而，對于半導(dǎo)體材料本征極性的理性設(shè)計與調(diào)控及其對光生電荷分離的影響仍然不清楚。本工作中，研究人員選取代表性半導(dǎo)體氮化鎵（GaN）作為模型，采用金屬有機氣相沉積方法制備了具有明確表面極性特征的氮化鎵納米棒陣列結(jié)構(gòu)，陣列結(jié)構(gòu)分別暴露頂端的極性面和垂直側(cè)向的非極性面，研究發(fā)現(xiàn)GaN納米陣列結(jié)構(gòu)的極性和非極性面之間表現(xiàn)出明顯的光生電荷分離特性，光生電子選擇性地聚集在納米棒的非極性面，而光生空穴則聚集在極性面。這是由于極性面和非極性面的表面偶極矩不同，誘導(dǎo)形成了不同的表面電場，從而驅(qū)動光生電子和空穴的選擇性遷移，實現(xiàn)光生電荷的有效分離。進一步通過光電化學(xué)和光催化反應(yīng)表征發(fā)現(xiàn)，具有極性面和非極性面的GaN納米棒的光生電荷分離效率超過80%，較之GaN薄膜的電荷分離效率提升十倍以上，是同類材料報道的電荷分離效率最高值。同時，基于極性和非極性面之間的光生電荷分離效應(yīng)，分別在極性和非極性表面構(gòu)筑氧化還原雙助催化劑后，可將光催化完全分解水的量子效率從0.9%提升至6.9%。該工作提出了一種普適的光生電荷分離新策略，為構(gòu)筑高效人工光合成體系奠定了理論基礎(chǔ)，同時，也為進一步加深對光生電荷分離的本質(zhì)驅(qū)動力的理解和認(rèn)識提供了新的思路。

　　人工光合成是國際科學(xué)領(lǐng)域的“圣杯式”科學(xué)課題，光生電荷分離是人工光合成太陽燃料的核心科學(xué)問題，設(shè)計開發(fā)高效的光生電荷分離策略促進光生電荷的分離和傳輸始終是該研究領(lǐng)域的熱點和難點。李燦團隊長期致力于人工光合成太陽燃料的前沿科學(xué)問題，取得了系列進展，先后提出異相結(jié)電荷分離機制（Angew. Chem. Int. Ed., 2008; Angew. Chem. Int. Ed., 2012），發(fā)現(xiàn)晶面間光生電荷分離效應(yīng)（Nat. Commun. 2013），發(fā)展了高對稱性半導(dǎo)體材料的光生電荷分離策略（Energy Environ. Sci. 2016），并自主研發(fā)了光生電荷成像表征新技術(shù)（Angew. Chem. Int. Ed., 2015; Nat. Energy, 2018），受到學(xué)術(shù)界的廣泛關(guān)注。

　　研究成果“Surface polarity-induced spatial charge separation boosting photocatalytic overall water splitting on GaN nanorod arrays”以Full Article的形式在線發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》上。該研究工作得到中科院潔凈能源先導(dǎo)科技專項、中科院重大研究項目以及國家自然科學(xué)基金委等的基金支持。

大連化物所揭示極性誘導(dǎo)的空間電荷分離促進光催化全分解水

　　近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所催化基礎(chǔ)國家重點實驗室中科院院士李燦、研究員李仁貴等與中科院半導(dǎo)體研究所研究員閆建昌團隊合作，在人工光合成體系光生電荷分離研究方面取得新進展：發(fā)現(xiàn)極性誘導(dǎo)的表面電場有效促進了光生電荷的空間分離，并大幅提升光催化全分解水的活性。
　　除了晶體形貌和晶面可以被用來調(diào)控光生電荷分離外，對于大多數(shù)半導(dǎo)體材料來說，表面極性特征是一個極為普遍和常見的材料本征性質(zhì)，然而，對于半導(dǎo)體材料本征極性的理性設(shè)計與調(diào)控及其對光生電荷分離的影響仍然不清楚。本工作中，研究人員選取代表性半導(dǎo)體氮化鎵（GaN）作為模型，采用金屬有機氣相沉積方法制備了具有明確表面極性特征的氮化鎵納米棒陣列結(jié)構(gòu)，陣列結(jié)構(gòu)分別暴露頂端的極性面和垂直側(cè)向的非極性面，研究發(fā)現(xiàn)GaN納米陣列結(jié)構(gòu)的極性和非極性面之間表現(xiàn)出明顯的光生電荷分離特性，光生電子選擇性地聚集在納米棒的非極性面，而光生空穴則聚集在極性面。這是由于極性面和非極性面的表面偶極矩不同，誘導(dǎo)形成了不同的表面電場，從而驅(qū)動光生電子和空穴的選擇性遷移，實現(xiàn)光生電荷的有效分離。進一步通過光電化學(xué)和光催化反應(yīng)表征發(fā)現(xiàn)，具有極性面和非極性面的GaN納米棒的光生電荷分離效率超過80%，較之GaN薄膜的電荷分離效率提升十倍以上，是同類材料報道的電荷分離效率最高值。同時，基于極性和非極性面之間的光生電荷分離效應(yīng)，分別在極性和非極性表面構(gòu)筑氧化還原雙助催化劑后，可將光催化完全分解水的量子效率從0.9%提升至6.9%。該工作提出了一種普適的光生電荷分離新策略，為構(gòu)筑高效人工光合成體系奠定了理論基礎(chǔ)，同時，也為進一步加深對光生電荷分離的本質(zhì)驅(qū)動力的理解和認(rèn)識提供了新的思路。
　　人工光合成是國際科學(xué)領(lǐng)域的“圣杯式”科學(xué)課題，光生電荷分離是人工光合成太陽燃料的核心科學(xué)問題，設(shè)計開發(fā)高效的光生電荷分離策略促進光生電荷的分離和傳輸始終是該研究領(lǐng)域的熱點和難點。李燦團隊長期致力于人工光合成太陽燃料的前沿科學(xué)問題，取得了系列進展，先后提出異相結(jié)電荷分離機制（Angew. Chem. Int. Ed., 2008; Angew. Chem. Int. Ed., 2012），發(fā)現(xiàn)晶面間光生電荷分離效應(yīng)（Nat. Commun. 2013），發(fā)展了高對稱性半導(dǎo)體材料的光生電荷分離策略（Energy Environ. Sci. 2016），并自主研發(fā)了光生電荷成像表征新技術(shù)（Angew. Chem. Int. Ed., 2015; Nat. Energy, 2018），受到學(xué)術(shù)界的廣泛關(guān)注。
　　研究成果“Surface polarity-induced spatial charge separation boosting photocatalytic overall water splitting on GaN nanorod arrays”以Full Article的形式在線發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》上。該研究工作得到中科院潔凈能源先導(dǎo)科技專項、中科院重大研究項目以及國家自然科學(xué)基金委等的基金支持。
　　大連化物所揭示極性誘導(dǎo)的空間電荷分離促進光催化全分解水
　　

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