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雙原子催化劑（DACs）作為單原子催化劑（SACs）的延伸和升級，通過將兩種不同的金屬原子以配對的形式錨定在載體上，利用配對金屬原子間的電子相互作用，產(chǎn)生“1+1>2”的協(xié)同效應(yīng)。這種催化劑可以顯著優(yōu)化反應(yīng)路徑、提升催化活性和選擇性，已成為多相催化領(lǐng)域前沿的研究熱點(diǎn)。然而，常規(guī)合成過程中，難以精確控制兩種金屬前驅(qū)體在載體上的吸附、成核與穩(wěn)定化過程，導(dǎo)致金屬原子隨機(jī)分散，形成彼此孤立的單原子或金屬團(tuán)簇/納米顆粒的混合物。這種不可控的分散狀態(tài)嚴(yán)重制約了DACs的本征催化性能探索和構(gòu)效關(guān)系研究。因此，發(fā)展一種能夠?qū)崿F(xiàn)原子級精準(zhǔn)操控，確保兩種金屬原子以特定模式配位的合成策略尤為重要。近日，中國科學(xué)院青島生物能源與過程研究所提出了一種新型的種子介導(dǎo)策略，成功構(gòu)建了具有明確Ag1-Pd1雙原子構(gòu)型的Ag1-Pd1/CeO2催化劑。研究團(tuán)隊(duì)利用K2PdCl4作為前體，合成了單原子Pd1/CeO2催化劑。隨后，借助Pd1/CeO2催化劑Pd1鍵合的殘留Cl物種實(shí)現(xiàn)對Ag離子的定向吸附。在后續(xù)焙燒過程中，Pd-Cl-Ag之間的相互作用促使Ag1-Pd1雙原子構(gòu)型的形成，有效避免了兩種單原子在CeO2表面的隨機(jī)分散。與單原子Pd1/CeO2相比，Ag1-Pd1/CeO2在3-硝基苯乙烯的催化轉(zhuǎn)移加氫（CTH）反應(yīng)中表現(xiàn)出更優(yōu)異的催化活性，且在長時間反應(yīng)條件下仍能保持對3-乙烯基苯胺的高選擇性。機(jī)理研究表明，Ag1-Pd1雙原子位點(diǎn)不僅可與鄰近的Ce3+-OV位點(diǎn)協(xié)同促進(jìn)硝基芳烴的偶聯(lián)縮合反應(yīng)，還能有效驅(qū)動縮合中間體向目標(biāo)芳香胺的選擇性轉(zhuǎn)化。此外，研究還發(fā)現(xiàn)CeO2負(fù)載的SACs和DACs對硝基芳烴CTH反應(yīng)的活性具有顯著的金屬負(fù)載量依賴性，表明優(yōu)化金屬負(fù)載量是提升催化效率的關(guān)鍵。該研究為原子級精準(zhǔn)構(gòu)建DACs提供了一種新策略，證明了雙原子位點(diǎn)的可控構(gòu)筑在提升硝基芳烴CTH反應(yīng)性能中的重要作用。相關(guān)研究成果發(fā)表在《應(yīng)用催化B：環(huán)境與能源》（Applied Catalysis B: Environment?and?Energy）上。研究工作得到國家自然科學(xué)基金的支持。論文鏈接Ag1-Pd1/CeO2的合成與結(jié)構(gòu)表征