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非線性光學(xué)晶體是擴(kuò)展激光波長(zhǎng)的核心元件。日盲紫外區(qū)域（波長(zhǎng)<280nm）的激光具有重要應(yīng)用價(jià)值。然而，傳統(tǒng)的磷酸鹽晶體由于固有的雙折射率過低（Δn<0.05），其相位匹配波長(zhǎng)遠(yuǎn)小于其紫外吸收邊，無法在整個(gè)透光范圍內(nèi)實(shí)現(xiàn)有效的頻率轉(zhuǎn)換，這嚴(yán)重制約了其在日盲紫外區(qū)的應(yīng)用。

近期，中國(guó)科學(xué)院新疆理化技術(shù)研究所研究團(tuán)隊(duì)突破傳統(tǒng)依賴陰離子基團(tuán)的思路，提出了利用π共軛有機(jī)陽離子來大幅提升材料光學(xué)各向異性的新策略。研究團(tuán)隊(duì)將具有強(qiáng)π共軛特性的胍基和胍基脲陽離子引入到亞磷酸鹽體系中，成功獲得了非中心對(duì)稱結(jié)構(gòu)的GPO和GUPO晶體。

其中，GUPO晶體展現(xiàn)出優(yōu)異的綜合性能：GUPO晶體的雙折射率高達(dá)0.19@589.3nm，遠(yuǎn)超所有已知無機(jī)磷酸鹽；GUPO晶體的相位匹配波長(zhǎng)可完全覆蓋其215nm至1600nm的透光范圍，直達(dá)日盲紫外區(qū)，相位匹配能力較商用KDP晶體藍(lán)移43nm；GUPO晶體的粉末倍頻效應(yīng)達(dá)到商用KDP的2.2倍（@1064nm）和β-BBO的1.0倍（@532nm），有望用于直接產(chǎn)生266nm激光；GUPO晶體可通過水溶液法簡(jiǎn)便生長(zhǎng)，穩(wěn)定性好，易于加工。

研究揭示，其優(yōu)異的雙折射和倍頻效應(yīng)主要來源于π共軛陽離子的定向排列與協(xié)同極化，而[H₂PO₃]^?陰離子框架則通過氫鍵導(dǎo)向組裝，確保了非中心對(duì)稱結(jié)構(gòu)的形成和較低的紫外光學(xué)吸收。

該研究解決了磷酸鹽體系長(zhǎng)期以來帶寬與雙折射率難以兼顧的困境，為設(shè)計(jì)新一代紫外非線性光學(xué)材料提供了切實(shí)可行的方案。

相關(guān)研究成果發(fā)表在《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》上。研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金、中國(guó)科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)、“天山英才”培養(yǎng)計(jì)劃、新疆維吾爾自治區(qū)重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃等的支持。

論文鏈接

π共軛陽離子工程實(shí)現(xiàn)磷酸鹽非線性光學(xué)晶體相位匹配波長(zhǎng)的極大藍(lán)移