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借助綠色氫氣可將CO₂轉(zhuǎn)化為乙烯、丙烯、丁烯等化工生產(chǎn)的重要原料低碳烯烴。低碳烯烴進(jìn)一步轉(zhuǎn)化，是制備高品質(zhì)可持續(xù)航空燃料的重要路線。

近期，中國科學(xué)院上海高等研究院研究團(tuán)隊(duì)開發(fā)出經(jīng)濟(jì)且高效的晶種輔助合成方法。該方法通過調(diào)控微米晶種的添加量，即可精準(zhǔn)控制晶化過程，進(jìn)而制備出具備優(yōu)異擴(kuò)散性能的等級(jí)孔SAPO-34分子篩，無需依賴后處理步驟或介孔模板劑?？蒲腥藛T將該等級(jí)孔SAPO-34與ZnZrOx氧化物進(jìn)行耦合后，發(fā)現(xiàn)其在CO₂加氫反應(yīng)中展現(xiàn)出較好的低碳烯烴合成性能。該催化劑實(shí)現(xiàn)了22.7%的CO?轉(zhuǎn)化率和83.4%的低碳烯烴選擇性，并具有超648小時(shí)的穩(wěn)定性。這種優(yōu)異的催化性能主要?dú)w因于該分子篩提升的擴(kuò)散速率以及其相對(duì)較弱的酸性位點(diǎn)。

團(tuán)隊(duì)借助原位表征技術(shù)與理論計(jì)算研究手段，揭示了CO₂與H₂經(jīng)由甲醇中間體轉(zhuǎn)化為低碳烯烴的反應(yīng)路徑，這一反應(yīng)機(jī)理解釋了產(chǎn)物中丙烯選擇性較高的現(xiàn)象。同時(shí)，等級(jí)孔SAPO-34分子篩展現(xiàn)出多功能催化應(yīng)用潛力，可高效轉(zhuǎn)化合成氣、富CO₂合成氣、CO/CO₂/H₂寬范圍比例的混合氣，以及甲醇制備低碳烯烴。這一環(huán)境友好的合成策略，可簡(jiǎn)便、低成本、大規(guī)模地制備出具有長(zhǎng)周期反應(yīng)穩(wěn)定性的等級(jí)孔SAPO-34，克服了等級(jí)孔SAPO-34在實(shí)際應(yīng)用中面臨的關(guān)鍵瓶頸。

相關(guān)研究成果發(fā)表在《美國化學(xué)會(huì)-催化》（Acs?Catalysis）上。研究工作得到國家自然科學(xué)基金委員會(huì)、中國科學(xué)院、上海市、浙江省等的支持。

論文鏈接

不同晶化時(shí)間合成的SAPO-34形貌與等級(jí)孔SAPO-34的晶化機(jī)理

等級(jí)孔SAPO-34耦合ZnZrO_x氧化物上CO₂加氫制低碳烯烴反應(yīng)性能