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以草酸和硝酸鹽/空氣作為原料電化學(xué)合成氨基酸，是綠色化學(xué)與可持續(xù)合成領(lǐng)域的前沿方向。甘氨酸在醫(yī)藥、食品和化工等行業(yè)中具有廣泛應(yīng)用。然而，甘氨酸電合成過程，涉及復(fù)雜且緩慢的電子和質(zhì)子轉(zhuǎn)移過程，特別是關(guān)鍵中間體乙醛酸肟的轉(zhuǎn)化速率緩慢，導(dǎo)致產(chǎn)物選擇性和產(chǎn)率偏低。因此，高效促進電子轉(zhuǎn)移過程成為該領(lǐng)域發(fā)展的關(guān)鍵。

中國科學(xué)院化學(xué)研究所團隊，長期致力于綠色溶劑體系化學(xué)熱力學(xué)與綠色化學(xué)交叉研究，取得了系列成果。

研究發(fā)現(xiàn)，離子液體EmmimNO₃錨定在金屬Bi表面后，在電合成甘氨酸過程中，Emmim⁺可以原位形成Emmim^?自由基，該自由基可介導(dǎo)電子轉(zhuǎn)移過程?；诖?，團隊提出離子液體自由基介導(dǎo)的“接力電子轉(zhuǎn)移”機制。

在電解過程中，Bi表面的Emmim⁺被還原生成穩(wěn)定的Emmim^?自由基，這些自由基作為電子中介體，能夠快速將電子傳遞給關(guān)鍵中間體乙醛酸肟，從而加速其轉(zhuǎn)化為甘氨酸的反應(yīng)動力學(xué)。通過離子液體自由基介導(dǎo)的“接力電子轉(zhuǎn)移”，甘氨酸法拉第效率達到81.1%，電流密度高達286.2mAcm^-2。

該研究開發(fā)出一種用于電化學(xué)合成甘氨酸的高性能催化劑，揭示了由離子液體自由基介導(dǎo)的新型電子轉(zhuǎn)移機制，為加速催化過程中的電子轉(zhuǎn)移提供了新策略，有望用于發(fā)展更多新反應(yīng)路線。

相關(guān)研究成果發(fā)表在《自然-合成》（Nature Synthesis）上。

離子液體自由基介導(dǎo)的接力電子轉(zhuǎn)移