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為實現(xiàn)高原子利用率和催化效率，工業(yè)催化劑的活性核心組分通常是納米尺寸。理解催化劑納米顆粒反應條件下的物相演化行為，對可持續(xù)能源技術中催化劑理性設計具有意義。鐵基催化劑應用廣泛，可用于合成氣轉(zhuǎn)化及CO2加氫等工業(yè)領域。但反應氣氛下，鐵基催化劑通常表現(xiàn)出復雜的物相演化行為，并伴隨組分變化。多種碳化相的共存與轉(zhuǎn)化，導致其動態(tài)反應條件下的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性與演化機理缺乏系統(tǒng)性認識，限制了催化材料的理性設計與性能優(yōu)化。針對這一問題，中國科學院山西煤炭化學研究所基于碳化學勢這一描述反應氣氛的關鍵熱力學變量，構(gòu)建出綜合考慮納米尺度熱力學與納米相變動力學普適性理論框架，系統(tǒng)研究了反應條件、粒徑和物相演化之間的復雜耦合關系。研究發(fā)現(xiàn)，納米尺度效應在費托合成條件下，對碳化鐵的物相選擇性和演化路徑具有決定性作用?；谠摾碚摽蚣?，研究團隊解釋了多相催化領域存在的疑問——在費托合成條件下χ-Fe5C2相為何普遍占優(yōu)而Fe7C3相極為罕見，該現(xiàn)象源于不同鐵碳物相在納米尺度下的熱力學穩(wěn)定性與動力學可達性差異。團隊通過相變實驗和各種先進表征技術對理論預測進行嚴格驗證，實驗結(jié)果與理論預測一致。研究首次集成納米尺度熱力學理論和納米相變動力學理論，解釋化學組分可變的固體催化劑納米顆粒在反應條件下的相變現(xiàn)象。這為高性能鐵基催化劑的設計與優(yōu)化奠定基礎，也為預測和調(diào)控用于多種高效能源轉(zhuǎn)化技術的復雜多元素納米催化劑相行為建立普適性理論框架。相關研究成果發(fā)表在《美國化學會志》（Journal of the American Chemical Society）上。研究工作得到國家自然科學基金委、中國科學院、科學技術部等的支持。論文鏈接集成納米尺度熱力學信息與相變動力學信息的碳化鐵納米顆粒綜合相圖