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鋰離子電池應用主要歸功于，其在電極-電解液界面處形成良好的鈍化膜（又稱固體電解質(zhì)界面SEI膜），阻止了界面副反應。通常，SEI膜具有復雜的結(jié)構(gòu)和成分，包含多種理化性質(zhì)顯著差異的有機與無機、結(jié)晶與非晶物種。在實際電池運行過程中，SEI膜的結(jié)構(gòu)和成分動態(tài)演變，控制電池內(nèi)部反應動力學和健康狀態(tài)。因此，研究SEI膜的形成、生長與演化機制，對提升電池性能具有科學意義和應用價值。

中國科學院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心特聘研究員王雪鋒團隊，聚焦電極-電解液界面動態(tài)演變過程，結(jié)合冷凍電鏡技術和其他先進表征方法，揭示界面相在不同工況下的形成機制和演變過程。此前研究發(fā)現(xiàn)，降低溫度導致電解液不徹底分解，在金屬鋰負極表面形成阻礙鋰離子傳輸?shù)母挥袡C亞穩(wěn)態(tài)SEI膜。因此，團隊提出通過“低LUMO能級+極性基團”電解液設計策略，形成富無機SEI膜，來提高電池低溫容量。

在上述工作的基礎上，研究團隊進一步探討負極界面在不同電流密度下的形成與演變規(guī)律，發(fā)現(xiàn)電流密度會改變電解液中溶劑與鋰鹽的分解路徑，即SEI膜形成路徑。在小電流密度時，電解液優(yōu)先發(fā)生單電子還原反應，形成富含有機物的SEI界面相；在大電流密度時，電解液優(yōu)先發(fā)生雙電子還原，形成富含無機物的SEI界面相。團隊發(fā)現(xiàn)，無機物的形核與生長過程符合經(jīng)典形核理論，且隨著電流密度升高，生成的無機物數(shù)量增多、粒徑減小。這些細小的無機顆粒在SEI膜內(nèi)緊密堆疊且分布均勻，可為Li⁺提供豐富的晶界傳輸通道，降低Li⁺遷移勢壘并提升其在界面的傳輸速率，提高電池的倍率性能。同時，致密結(jié)構(gòu)可抑制電解液的持續(xù)分解，保障后續(xù)快速充電過程中SEI膜的動態(tài)穩(wěn)定性。這種界面層能夠增強界面離子傳輸，改善石墨負極的快充性能。

上述研究突破了常規(guī)認識，為高性能二次電池的界面設計和性能提升提供了新思路與實驗依據(jù)。

近日，相關研究成果發(fā)表在ACS Energy Letters上。研究工作得到國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金及北京市自然科學基金的支持。

論文鏈接

（a）電流密度衍生界面演變規(guī)律示意圖，（b）界面離子傳輸阻抗，（c）不同化成制度下電極倍率性能，（d）快速化成界面結(jié)構(gòu)，（e）快速化成界面演變結(jié)構(gòu)