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加快打造原始創(chuàng)新策源地，加快突破關(guān)鍵核心技術(shù)，努力搶占科技制高點(diǎn)，為把我國建設(shè)成為世界科技強(qiáng)國作出新的更大的貢獻(xiàn)。

——習(xí)近平總書記在致中國科學(xué)院建院70周年賀信中作出的“兩加快一努力”重要指示要求

面向世界科技前沿、面向經(jīng)濟(jì)主戰(zhàn)場、面向國家重大需求、面向人民生命健康，率先實(shí)現(xiàn)科學(xué)技術(shù)跨越發(fā)展，率先建成國家創(chuàng)新人才高地，率先建成國家高水平科技智庫，率先建設(shè)國際一流科研機(jī)構(gòu)。

——中國科學(xué)院辦院方針

首頁 > 科研進(jìn)展

中國科大在催化劑金屬-載體強(qiáng)相互作用研究中取得進(jìn)展

2019-11-04 中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)

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　　在該項(xiàng)工作中，研究人員首先利用他們前期發(fā)展的過渡金屬催化碳化有機(jī)小分子的方法（Nature Communications 2015, 6, 7992；Science Advances 2018, 4, eaat0788），合成了硫摻雜介孔碳（S-C）載體材料，并采用傳統(tǒng)的浸漬法使用該S-C載體材料制備出兩種不同的Pt催化劑材料：Pt單原子（PtSA/S-C）與Pt納米團(tuán)簇（PtNC/S-C）催化劑。球差校正透射電鏡（HAADF-STEM）和同步輻射X-射線吸收譜（EXAFS和XANES）表征結(jié)果證實(shí)了Pt單原子和Pt納米團(tuán)簇結(jié)構(gòu)特征，即二者都直接與碳載體上的硫原子鍵合（圖2a，b）。有趣的是，研究人員通過分析對比樣品的X-射線光電子能譜（XPS）和XANES譜，發(fā)現(xiàn)了Pt與S-C載體之間的電荷轉(zhuǎn)移方向隨著Pt尺寸的變化而反轉(zhuǎn)的新現(xiàn)象：當(dāng)Pt為單原子時，其電子向S-C載體轉(zhuǎn)移；而當(dāng)Pt為1.5 nm團(tuán)簇時，電子從S-C載體向Pt轉(zhuǎn)移。同時，理論計(jì)算的電荷分析結(jié)果進(jìn)一步證實(shí)了這種Pt和S-C載體之間電荷轉(zhuǎn)移的反轉(zhuǎn)現(xiàn)象（圖2c，d）。

　　進(jìn)一步，研究人員探究了上述兩種催化劑的電催化析氫反應(yīng)性能。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，具有富電子特性的Pt納米團(tuán)簇的催化活性明顯優(yōu)于缺電子的Pt單原子和商業(yè)的Pt/C催化劑。理論計(jì)算表明，對于Pt團(tuán)簇體系，S-C載體上的電子向Pt團(tuán)簇轉(zhuǎn)移，導(dǎo)致Pt上的電子云密度上升，H*吸附的吉布斯自由能下降，HER活性提升。該項(xiàng)工作闡述了一種對金屬和載體之間電荷轉(zhuǎn)移現(xiàn)象的新理解，為高效催化劑的設(shè)計(jì)提供了一種基于電荷轉(zhuǎn)移調(diào)控的新思路。

　　該項(xiàng)研究得到國家自然科學(xué)基金、國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃基金、中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)專項(xiàng)基金以及中國科大同步輻射聯(lián)合基金的資助。

　　文章鏈接

圖1. S-C負(fù)載的Pt單原子與Pt納米團(tuán)簇合成示意圖以及電荷轉(zhuǎn)移變化。

　　圖2. S-C負(fù)載的Pt單原子與Pt團(tuán)簇的結(jié)構(gòu)表征：（a）Pt單原子的HAADF-STEM圖；（b）Pt納米團(tuán)簇的HAADF-STEM圖；（c）Pt納米團(tuán)簇的差分電荷密度分析；（d）Pt單原子的差分電荷密度分析。

　　負(fù)載型金屬催化劑對于現(xiàn)代工業(yè)至關(guān)重要。大量的實(shí)驗(yàn)和理論研究表明，負(fù)載型金屬催化劑中的載體不僅扮演著分散和穩(wěn)定金屬納米顆粒的作用，還會與金屬顆粒產(chǎn)生強(qiáng)相互作用，進(jìn)而影響催化劑的活性、選擇性及穩(wěn)定性。近日，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)教授梁海偉課題組與武曉君課題組進(jìn)行實(shí)驗(yàn)和理論相結(jié)合的合作研究，基于硫摻雜碳負(fù)載鉑（Pt）催化劑體系，發(fā)現(xiàn)了金屬與碳載體之間的電荷轉(zhuǎn)移方向隨著Pt尺寸的變化而反轉(zhuǎn)的新現(xiàn)象（圖1）。該研究成果以Reversing the charge transfer between platinum and sulfur-doped carbon support for electrocatalytic hydrogen evolution 為題，發(fā)表在國際期刊《自然-通訊》（Nature Communications）上。論文的共同第一作者為博士研究生嚴(yán)強(qiáng)強(qiáng)和吳道雄。
　　在該項(xiàng)工作中，研究人員首先利用他們前期發(fā)展的過渡金屬催化碳化有機(jī)小分子的方法（Nature Communications 2015, 6, 7992；Science Advances 2018, 4, eaat0788），合成了硫摻雜介孔碳（S-C）載體材料，并采用傳統(tǒng)的浸漬法使用該S-C載體材料制備出兩種不同的Pt催化劑材料：Pt單原子（PtSA/S-C）與Pt納米團(tuán)簇（PtNC/S-C）催化劑。球差校正透射電鏡（HAADF-STEM）和同步輻射X-射線吸收譜（EXAFS和XANES）表征結(jié)果證實(shí)了Pt單原子和Pt納米團(tuán)簇結(jié)構(gòu)特征，即二者都直接與碳載體上的硫原子鍵合（圖2a，b）。有趣的是，研究人員通過分析對比樣品的X-射線光電子能譜（XPS）和XANES譜，發(fā)現(xiàn)了Pt與S-C載體之間的電荷轉(zhuǎn)移方向隨著Pt尺寸的變化而反轉(zhuǎn)的新現(xiàn)象：當(dāng)Pt為單原子時，其電子向S-C載體轉(zhuǎn)移；而當(dāng)Pt為1.5 nm團(tuán)簇時，電子從S-C載體向Pt轉(zhuǎn)移。同時，理論計(jì)算的電荷分析結(jié)果進(jìn)一步證實(shí)了這種Pt和S-C載體之間電荷轉(zhuǎn)移的反轉(zhuǎn)現(xiàn)象（圖2c，d）。
　　進(jìn)一步，研究人員探究了上述兩種催化劑的電催化析氫反應(yīng)性能。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，具有富電子特性的Pt納米團(tuán)簇的催化活性明顯優(yōu)于缺電子的Pt單原子和商業(yè)的Pt/C催化劑。理論計(jì)算表明，對于Pt團(tuán)簇體系，S-C載體上的電子向Pt團(tuán)簇轉(zhuǎn)移，導(dǎo)致Pt上的電子云密度上升，H*吸附的吉布斯自由能下降，HER活性提升。該項(xiàng)工作闡述了一種對金屬和載體之間電荷轉(zhuǎn)移現(xiàn)象的新理解，為高效催化劑的設(shè)計(jì)提供了一種基于電荷轉(zhuǎn)移調(diào)控的新思路。
　　該項(xiàng)研究得到國家自然科學(xué)基金、國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃基金、中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)專項(xiàng)基金以及中國科大同步輻射聯(lián)合基金的資助。
　　文章鏈接
　　圖1. S-C負(fù)載的Pt單原子與Pt納米團(tuán)簇合成示意圖以及電荷轉(zhuǎn)移變化。
　　圖2. S-C負(fù)載的Pt單原子與Pt團(tuán)簇的結(jié)構(gòu)表征：（a）Pt單原子的HAADF-STEM圖；（b）Pt納米團(tuán)簇的HAADF-STEM圖；（c）Pt納米團(tuán)簇的差分電荷密度分析；（d）Pt單原子的差分電荷密度分析。

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