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全氟化合物（PFAS）廣泛應(yīng)用于泡沫滅火劑、涂料、防污涂層等，經(jīng)長期排放與泄漏，已成為全球性污染物。作為新污染物治理領(lǐng)域聚焦的典型污染物，PFAS因具有難降解、可長距離遷移、易生物累積以及具有潛在健康風(fēng)險等特性，成為我國污染防治攻堅戰(zhàn)的重點與難點。同時，現(xiàn)有PFAS降解技術(shù)通常需在苛刻條件下運行，且存在降解不徹底（礦化率低）、生成短鏈PFAS副產(chǎn)物等局限性。針對上述問題，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員王峰、副研究員賈秀全團(tuán)隊聯(lián)合中國科學(xué)院院士、生態(tài)環(huán)境研究中心研究員江桂斌團(tuán)隊，在微液滴化學(xué)研究方面取得進(jìn)展。研究人員利用微液滴在氣-液-固三相界面的接觸起電現(xiàn)象，開發(fā)出一種在水相溫和條件下高效礦化全氟辛酸的新策略，可有效避免二次污染物生成。此前，該團(tuán)隊通過超聲驅(qū)動水在微液滴、水汽及體相之間快速轉(zhuǎn)化，制備出具有交流電壓的“人造云”。基于此，該研究在“人造云”中引入硅酸鈣，并利用微液滴在氣-液-固三相界面的接觸電致化學(xué)反應(yīng)，實現(xiàn)了全氟辛酸高效礦化與氟離子固定。研究人員通過云水中的電壓測試與暗室發(fā)光實驗，證實了微液滴在氣-液-固三相界面因接觸起電導(dǎo)致靜電擊穿，并通過電子順磁共振譜，確認(rèn)了以上起電-放電過程中的電子轉(zhuǎn)移使水分解產(chǎn)生氫自由基和羥基自由基。隨后，研究人員通過理論計算并結(jié)合高分辨質(zhì)譜表征證實，微液滴界面產(chǎn)生的水合電子和自由基可導(dǎo)致全氟烷基鏈深度脫氟加氫，且該脫氟加氫路徑先于全氟烷基鏈的C-C鍵裂解路徑發(fā)生，從而抑制短鏈PFAS生成。進(jìn)一步，研究人員通過核磁共振波譜、離子色譜、氣相色譜等表征，對全氟辛酸的轉(zhuǎn)化與產(chǎn)物進(jìn)行了定量分析。結(jié)果表明，反應(yīng)6小時后，全氟辛酸接近完全礦化，生成氫碳比在0.5至1范圍內(nèi)可控的合成氣，碳收率大于98%；體系中的硅酸鈣與氟離子反應(yīng)并形成具有Si-F-Ca穩(wěn)定界面結(jié)構(gòu)的CaF2-SiO2復(fù)合氧化物，抑制了CaF2中氟離子溶出，從而實現(xiàn)大于96%的氟離子去除率。繼續(xù)反應(yīng)24小時后，水中全氟羧酸濃度達(dá)到美國環(huán)保署和歐盟《飲用水指令》針對飲用水中PFAS濃度的最新要求，即PFOS+PFOA≤4 ppt，總PFAS的限量為500 ppt。在此基礎(chǔ)上，研究人員驗證了微液滴連續(xù)反應(yīng)裝置的可行性，即連續(xù)反應(yīng)500小時，全氟辛酸降解率穩(wěn)定保持在90%左右，且體系中氟離子殘留量在1 ppm上下波動，符合地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)。該研究證實了微液滴界面可高效降解PFAS的能力，為新污染物治理提供了新策略，并深化了學(xué)界對持久性有機污染物在海-氣界面遷移與自然衰減機制的理解。近日，相關(guān)研究成果以Interactions of aqueous microdroplets and mineral particles drive fluorine-first perfluoroalkyl mineralization為題，發(fā)表在《美國化學(xué)會志》（Journal of the American Chemical Society）上。研究工作得到國家自然科學(xué)基金委員會等的支持。論文鏈接清除水中全氟化合物的微液滴化學(xué)策略