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不對稱?3-取代反應(yīng)是構(gòu)建手性不飽和片段的重要途徑。中國科學(xué)院上海有機化學(xué)研究所何智濤課題組致力于非經(jīng)典?3-取代反應(yīng)研究，突破經(jīng)典模式下底物離去基限制和選擇性控制難題。從相同底物出發(fā)，通過發(fā)散合成獲取目標(biāo)分子所有異構(gòu)體的轉(zhuǎn)化方法開發(fā)，備受關(guān)注。目前，基于單一或雙變量控制的發(fā)散合成已有較多研究，但鮮有關(guān)于同時精準(zhǔn)控制更多選擇性因素合成方法的研究。在課題組前期發(fā)展的一系列催化轉(zhuǎn)化策略基礎(chǔ)上，研究人員探討內(nèi)炔烴的發(fā)散性氫雜芳基化反應(yīng)，開發(fā)出催化劑控制的區(qū)域、立體、幾何三維可控合成策略，可同時制備出8種二芳基烯丙基骨架。近日，該課題組提出催化劑調(diào)控的多變量發(fā)散合成策略，通過內(nèi)炔與雜芳烴的反應(yīng)，制備出8種二芳基烯丙基骨架——[(E,R)-1,1、(E,S)-1,1、(E,R)-1,3、(E,S)-1,3、(Z,R)-1,1、(Z,S)-1,1、(Z,R)-1,3、(Z,S)-1,3]。在鈀或銠催化下，內(nèi)炔烴與氮雜環(huán)的氫官能團化反應(yīng)，展現(xiàn)出良好的Z/E選擇性、區(qū)域選擇性和對映選擇性控制效果。機理實驗和計算研究表明，對于研究較少的內(nèi)炔不對稱氫官能團化反應(yīng)，Pd和Rh具有不同的反應(yīng)機理歷程。相關(guān)研究成果在線發(fā)表在《自然-合成》（Nature?Synthesis）上。研究工作得到國家自然科學(xué)基金等的支持。內(nèi)炔烴的三維發(fā)散性氫芳基化反應(yīng)