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分子納米碳，作為連接有機小分子與碳納米材料的重要橋梁，因其精確的結(jié)構(gòu)和優(yōu)異的光電性質(zhì)而備受關(guān)注。通過自下而上的有機合成策略，科研人員能夠在分子尺度上精確調(diào)控其結(jié)構(gòu)。這不僅拓展了分子納米碳骨架的多樣性，也為深入探索光物理性質(zhì)的理論機制提供了理想平臺。近日，中國科學(xué)院理化技術(shù)研究所研究員叢歡團隊與華東師范大學(xué)、北京大學(xué)的科研團隊合作，發(fā)展了大環(huán)軸向共價鍵連的合成策略，制備了兩種同分異構(gòu)的管狀全苯納米碳（TANC），揭示了其激發(fā)態(tài)手性動力學(xué)演變機制?？蒲腥藛T從定點官能化的環(huán)對苯撐出發(fā)，通過軸向官能團轉(zhuǎn)化和苯-苯鍵的共價連接，分別合成了手性-TANC和內(nèi)消旋-TANC兩種異構(gòu)體。手性-TANC，可視為缺陷石墨烯片段的卷曲對應(yīng)體，在光激發(fā)下可通過橋聯(lián)苯單元的折疊/解旋，實現(xiàn)構(gòu)象動態(tài)運動，從而產(chǎn)生螺旋手性的動態(tài)演化。內(nèi)消旋-TANC，在結(jié)構(gòu)上對應(yīng)缺陷聯(lián)苯網(wǎng)絡(luò)的卷曲片段，其晶體結(jié)構(gòu)顯示橋聯(lián)苯單元，存在顯著的扭曲應(yīng)變，增強了分子整體構(gòu)象的剛性。為揭示手性-TANC的激發(fā)態(tài)動力學(xué)與圓偏振發(fā)光機制，科研人員利用飛秒瞬態(tài)吸收光譜和時間分辨圓偏振發(fā)光光譜，對其光物理性質(zhì)進行了監(jiān)測。研究表明，手性-TANC在光激發(fā)后八皮秒內(nèi)發(fā)生了超快構(gòu)象運動，理論計算與實驗觀測的TRCPL動力學(xué)信號衰減高度一致，證實了手性-TANC激發(fā)態(tài)下，橋聯(lián)苯單元快速解旋導(dǎo)致的手性演變過程，從而建立了光誘導(dǎo)“扭曲-折疊”構(gòu)象演變與激發(fā)態(tài)手性動力學(xué)之間的直接關(guān)聯(lián)。該研究為設(shè)計具有手性光學(xué)性質(zhì)的分子納米碳材料提供了理論依據(jù)，并為納米尺度下的分子手性調(diào)控開辟了新思路。相關(guān)研究成果發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》（Angewandte Chemie International Edition）上。研究工作得到國家自然科學(xué)基金、國家重點研發(fā)計劃等的支持。論文鏈接具有激發(fā)態(tài)手性演變特性的管狀全苯納米碳管狀全苯納米碳的結(jié)構(gòu)設(shè)計與合成