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近日，中國科學院大連化學物理研究所研究員章福祥、肖建平團隊，在雙原子電催化劑（DACs）理性設計與構(gòu)筑方面取得進展。團隊基于具有優(yōu)異導電性和水穩(wěn)定性的金屬有機框架材料（cMOF），通過對銅-鎳雙原子活性中心的精準調(diào)控，實現(xiàn)了在工業(yè)級電流密度下，接近100%選擇性地高效合成氨，揭示了硝酸根電還原合成氨過程中的協(xié)同“接力催化”機制。雙原子催化劑憑借雙金屬活性位點間的協(xié)同作用，可有效突破單原子催化劑在多電子反應中的性能瓶頸。然而，DACs在結(jié)構(gòu)均一化、位點精確控制，以及電子結(jié)構(gòu)調(diào)節(jié)方面仍存在挑戰(zhàn)。針對這一難題，研究團隊以結(jié)構(gòu)明確、水穩(wěn)定且導電性能優(yōu)異的MOF為模型平臺，提出并驗證了在導電MOF中，實現(xiàn)雙原子位點精確構(gòu)筑與調(diào)控的理性設計策略，為發(fā)展高效、可擴展的電催化體系提供了新思路。團隊合成了一系列CuxNiy-DBCO導電MOF，通過系統(tǒng)調(diào)節(jié)銅/鎳比例，實現(xiàn)了對硝酸根電還原制氨（NO3RR）活性和選擇性的精準優(yōu)化。研究發(fā)現(xiàn)，NO3-→NO2?（R1）和NO3-→NH3（R2）兩個關(guān)鍵反應步驟的相對速率，決定了整體合成氨性能。其中，位點明確、結(jié)構(gòu)均一的Cu98.5Ni1.5-DBCO催化劑實現(xiàn)了100%氨選擇性、98.5%法拉第效率，以及200.7mgh-1mgcat-1的高產(chǎn)氨速率。原位光譜表征與密度泛函理論計算揭示，銅位點優(yōu)先還原硝酸根生成亞硝酸根中間體（NO2-），鎳位點可將殘余的NO2-轉(zhuǎn)化為NH3，兩者形成協(xié)同“接力催化”路徑，實現(xiàn)高效且選擇性突出的NO3-→NH3轉(zhuǎn)化過程?；谠摳咝阅艽呋瘎芯繄F隊進一步構(gòu)筑了可充電Zn–NO3-電池，實現(xiàn)了35.6mWcm-2的領(lǐng)先功率密度與優(yōu)異的同步產(chǎn)氨性能，展示了導電MOF在可再生能源轉(zhuǎn)化與儲能領(lǐng)域的應用潛力。太陽能光催化技術(shù)，是實現(xiàn)太陽能至化學能轉(zhuǎn)化的重要方式之一，助催化劑的開發(fā)是實現(xiàn)高效光化學轉(zhuǎn)化的重要一環(huán)。近年來，團隊致力于設計合成具有單原子分散的電催化新材料，圍繞水氧化、水還原、氧還原、甲烷轉(zhuǎn)化、合成氨及二氧化碳還原等典型反應，開發(fā)了系列高性能新材料，有望作為助催化劑構(gòu)筑高效的太陽能光化學轉(zhuǎn)化體系。相關(guān)研究成果發(fā)表在《美國化學會志》上。研究工作得到國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金等的支持。論文鏈接研究實現(xiàn)雙原子催化位點的理性設計與高選擇性電催化合成氨