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作為國家在科學技術方面的最高學術機構和全國自然科學與高新技術的綜合研究與發(fā)展中心,建院以來,中國科學院時刻牢記使命,與科學共進,與祖國同行,以國家富強、人民幸福為己任,人才輩出,碩果累累,為我國科技進步、經(jīng)濟社會發(fā)展和國家安全做出了不可替代的重要貢獻。 更多簡介 +
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甘油氧化作為生物質(zhì)平臺分子增值的重要途徑,其氧化產(chǎn)物廣泛應用于制藥、食品、化妝品和紡織等行業(yè)。傳統(tǒng)的熱催化甘油氧化污染大、能耗高,而電催化甘油氧化技術以水為氧化劑、以綠色電能為能量輸入,為甘油氧化綠色升級提供了新路徑。
過渡金屬氧化物催化性能優(yōu)異、成本較低,成為電催化甘油氧化反應中常用的催化材料。但是,在面向氫能產(chǎn)業(yè)所需的工業(yè)級電流密度下進行電催化甘油氧化時,這類材料表面易發(fā)生氧化非晶化,引發(fā)析氧副反應,降低目標產(chǎn)物的法拉第效率。這制約了電催化甘油氧化技術在氫能產(chǎn)業(yè)中的規(guī)?;瘧?。
近日,中國科學院金屬研究所研究團隊提出了通過引入Cu2+抑制過渡金屬氧化物表面非晶化的新策略Cu-GOR。研究表明,在電解液中添加微量Cu2+,利用Cu2+/Cu+在電催化氧化過程中的可逆氧化還原,可維持催化材料晶體結構的穩(wěn)定性,抑制過渡金屬氧化物催化材料的表面非晶化過程。以泡沫鎳負載Co3O4催化材料為例,在800 mA cm?2的工業(yè)級電流密度下,Cu2+的引入使目標產(chǎn)物甲酸的法拉第效率從62.2%提高至99.3%,性能優(yōu)于已報道的催化材料。
這一催化材料和反應體系易于放大,6×6 cm2電極材料的甘油氧化產(chǎn)物收率達13.2 g h?1,穩(wěn)定性超過100小時。同時,該策略可擴展至其他過渡金屬氧化物及多種生物質(zhì)電氧化反應體系,為推進生物質(zhì)電催化技術在綠色氫能產(chǎn)業(yè)中的應用提供了新思路。
相關研究成果發(fā)表在《自然-可持續(xù)發(fā)展》(Nature Sustainability)上。

Cu2+抑制催化材料表面非晶化過程示意圖
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