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近期，中國科學(xué)院上海光學(xué)精密機(jī)械研究所在稀土磷酸鹽玻璃局域結(jié)構(gòu)方面取得進(jìn)展。研究團(tuán)隊在原子尺度上解析了Sc³⁺離子的特征配位結(jié)構(gòu)，闡明了其局域聚集機(jī)制，為理解稀土摻雜功能玻璃的構(gòu)效關(guān)系及性能優(yōu)化提供了更深刻的理論依據(jù)。

稀土摻雜玻璃材料的光學(xué)與熱力學(xué)穩(wěn)定性，依賴稀土離子的局部配位環(huán)境和空間分布。以往研究采用光譜分析、拉曼、中子散射等手段來探討稀土離子在玻璃網(wǎng)絡(luò)中的配位狀態(tài)，但這些手段難以精準(zhǔn)分辨并定量解析稀土離子的多種局域構(gòu)型。同時，順次性稀土離子難以通過固態(tài)核磁共振進(jìn)行有效探測，限制了對稀土離子與玻璃網(wǎng)絡(luò)連接機(jī)制及其結(jié)構(gòu)演化規(guī)律的理解。這些局限使得稀土離子的局部有序性和網(wǎng)絡(luò)修飾機(jī)制缺乏系統(tǒng)研究。

研究選取無順磁性且具優(yōu)異固態(tài)核磁共振響應(yīng)特征的Sc³⁺為模型離子，以模擬小半徑重稀土離子在磷酸鹽玻璃中的結(jié)構(gòu)行為。研究進(jìn)一步通過多維固態(tài)核磁共振技術(shù)，解析Sc₂O₃-xKPO₃玻璃中³¹P、⁴⁵Sc與³⁹K的局域結(jié)構(gòu)，揭示了Sc³⁺的配位特性與聚集規(guī)律。結(jié)果表明，Sc³⁺在玻璃網(wǎng)絡(luò)中完全呈現(xiàn)六配位態(tài)，并以共頂形式連接六個磷氧四面體[PO₄]。研究確認(rèn)了結(jié)構(gòu)單元，并對鑒定出的9種單元進(jìn)行定量分析?；陔姾?、鍵數(shù)與空間分布概率的計算發(fā)現(xiàn)，Sc³⁺在5.5 ?范圍內(nèi)存在聚集傾向。同時，研究據(jù)此構(gòu)建其原子尺度的聚集模型。這一原子尺度模型揭示了稀土離子聚集的微觀機(jī)理，為理解和調(diào)控磷酸鹽玻璃的光學(xué)與熱學(xué)性能奠定了基礎(chǔ)，并有望指導(dǎo)材料設(shè)計以規(guī)避相分離風(fēng)險。

相關(guān)研究成果發(fā)表在Journal of Non-Crystalline Solids上。研究工作得到到中國科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)的支持。

論文鏈接

1Sc₂O₃-7.5KPO₃玻璃中單元在Sc³⁺離子周圍的空間分布示意圖