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在金屬催化反應(yīng)體系中，預(yù)催化劑或在溶液中發(fā)生聚集或解離，形成由少量金屬原子構(gòu)成的納米團(tuán)簇。與均相絡(luò)合物催化劑不同，這類(lèi)原位形成的多金屬團(tuán)簇含有多個(gè)金屬中心，可同時(shí)活化并轉(zhuǎn)化多個(gè)底物分子，從而區(qū)別于經(jīng)典單核金屬催化劑通常只能順序活化單一底物的機(jī)制。近期，中國(guó)科學(xué)院上海有機(jī)化學(xué)研究所研究團(tuán)隊(duì)等，實(shí)現(xiàn)了內(nèi)式炔烴的選擇性雙硼氫化反應(yīng)，合成了高價(jià)值的諧二硼烷烴衍生物，并通過(guò)多團(tuán)隊(duì)協(xié)作，系統(tǒng)揭示了鎳前體在反應(yīng)中的動(dòng)態(tài)演變過(guò)程，深化了學(xué)界對(duì)原位形成金屬納米團(tuán)簇反應(yīng)性及其機(jī)理的理解。傳統(tǒng)金屬催化的炔烴與硼烷的雙硼氫化反應(yīng)，通常經(jīng)歷兩次順序的硼氫化步驟，涉及烯基硼中間體生成，并面臨復(fù)雜的位點(diǎn)選擇性挑戰(zhàn)。研究團(tuán)隊(duì)采用簡(jiǎn)單鎳前體與氟化銫添加劑，在不引入復(fù)雜配體情況下，實(shí)現(xiàn)了內(nèi)式炔烴的高選擇性雙硼氫化?？蒲腥藛T結(jié)合反應(yīng)動(dòng)力學(xué)誘導(dǎo)期、毒化實(shí)驗(yàn)、過(guò)濾實(shí)驗(yàn)、質(zhì)譜分析、同步輻射XAFS表征及理論計(jì)算等，發(fā)現(xiàn)活性催化物種或?yàn)橛啥鄠€(gè)鎳原子組成的金屬納米團(tuán)簇。該類(lèi)團(tuán)簇憑借其表面多金屬中心的結(jié)構(gòu)特征，可同時(shí)活化多個(gè)硼烷分子，從而突破經(jīng)典單核金屬催化劑一次僅能轉(zhuǎn)移一對(duì)H與B的限制，并改變加成順序，實(shí)現(xiàn)在單一催化循環(huán)中，依次完成H、H、B、B的加成過(guò)程。這一研究解析了催化物種演變，識(shí)別了真實(shí)活性物種，并揭示了多核結(jié)構(gòu)帶來(lái)的全新反應(yīng)路徑與機(jī)理，顯示出團(tuán)簇的多金屬結(jié)構(gòu)特征帶來(lái)的獨(dú)特催化性能。相關(guān)研究成果發(fā)表在《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》（JACS）上。研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金委員會(huì)、科學(xué)技術(shù)部、中國(guó)科學(xué)院的支持。論文鏈接鎳團(tuán)簇的多底物活化和全新雙硼氫化機(jī)制